2016年,孙亦凡与文卓、楼佳悦等合作主演的悬疑片《猎灵师之镇魂石》播映 在片中饰演阴险阴郁、充满杀气的石头;同年,他与王笑龙、崔航合作主演的悬疑片《钱形迷宫》上映,在片中饰演明卫。2017年,孙亦凡与林峯、蒋梦婕等人合作主演神话剧《大泼猴》,在剧中饰演星颜子;同年,他与汤斯婷、杨建壮合作主演的喜剧片《淘宝女孩的好评爱情》播映 ,在片中饰演温子恒。2018年,孙亦凡与关晓彤、宋威龙等合作出演的古装剧《凤囚凰》在湖南卫视播出 ,在剧中饰演为人恭敬、学问渊博的翩翩佳公子裴述。2019年,孙亦凡与曾舜晞、陈钰琪等合作主演的武侠剧《倚天屠龙记》在腾讯视频播出,在剧中饰演英姿飒爽的天下奇男子王保保;随后,他与黄子韬、张雪迎等合作主演的年代剧《热血少年》在爱奇艺视频播出 ;同安,其与吕小雨、冯荔军合作主演的民国剧《水墨人生》在爱奇艺视频播出 ,在剧中饰演程东旭;之后,他与颖儿、成毅合作主演谍战剧《深潜》 ,在剧中饰演云弘深的得力干将刘超。2020年,孙亦凡与张耀、张雅钦合作主演的武侠剧《少年游之一寸相思》在腾讯视频播出 ,在剧中饰演楚天江;随后,他与盛一伦、王子文等合作主演的武侠剧《太古神王》在优酷视频播出 ,在剧中饰演拥有驾驭妖兽的高强法力,为人憨厚可爱,侠骨仁心的余飞;同年,其与白鹿、赖艺等合作主演的古装剧《九流霸主》在腾讯视频播出 ,在剧中饰演心狠手辣、诡计多端,同时也能屈能伸的七眼;之后,他与范世錡、吕小雨合作主演的古装剧《青青子衿》在湖南卫视播出,在剧中饰演李灵壁;与此同时,他还与井柏然、宋威龙等合作主演古装剧《张公案》,在剧中饰演善于发现蛛丝马迹的大理寺第一探案高手雪鸮。2021年,孙亦凡与郭麒麟 、宋轶等合作主演的古装剧《赘婿》在爱奇艺视频播出,在剧中饰演勇猛干练的副将军王岩;随后,他祝绪丹、王鹤棣合作主演的古装剧《遇龙》在腾讯视频播出,在剧中饰演为子复仇、不择手段的郭延;同年,其与迪丽热巴、吴磊等合作主演的古装剧《长歌行》播出,在剧中饰演忠心护主的杨成;之后,与张芷溪、佟梦实等合作主演的古装剧《皎若云间月》在优酷视频播出 ,在剧中饰演处心积虑夺取皇位的夜天煜;与程潇、谷嘉诚合作主演的古装剧《卿卿我心》播出,在剧中饰演青音;与此同时,他还与许佳琪、魏哲鸣合作主演古装剧《幻乐森林》 ,在剧中饰演武功高强的第一暗卫阿金。